En .NET no importa el lenguaje que uses, es cuestion de gustos. Particularmente como vengo de trabajar con C/C++, me siento comodo con C# ademas de que trabajo con Java tambien.
Si vienes de trabajar con VB 6 pues VB.NET seria la escogencia natural
Lo que quizas sea es que puedes hacer unas cosas mas faciles pero igual que en VB.NET puedes hacer algunas cosas mas faciles que con C#. Como te dije anteriormente en .NET no importa el lenguaje que uses porque al final todos son compilados a MSIL lo que hace la diferencia es que tan bien conozcas el lenguaje en el que estas desarrollando